La primera equipación alternativa hizo aparición en 1938 y se mantuvo hasta 1954, usando un vivo rojo con detalles amarillos para la camiseta, camisetas fútbol baratas que se combinó con pantalones celestes y medias de color blanco. El Villarreal comenzó con una equipación de camisetas blancas y pantalones negros, lo que se refleja en su primer escudo. La imagen de Baciccia fue ubicada en las mangas por Errenne (ahí lo tenemos otra vez) en 1980, dejando espacio para el escudo italiano que portan en su pecho los jugadores de los clubes ganadores del Scudetto en la temporada siguiente, tal como lo muestra Mancini en la gráfica. Las tarjetas son una forma de hacer cumplir las reglas del juego por parte de los jugadores. Es más, el Villarreal logra el hito de su mejor racha liguera y realiza una espectacular remontada en el tramo final del campeonato tras ganar de forma consecutiva los últimos ocho encuentros de liga, finalizando en quinto lugar y accediendo de forma directa a la Copa de la UEFA. Los partidarios de Croacia están afiliados de forma colectiva a la Uvijek Vjerni, que es la asociación oficial de fanáticos de la selección nacional; y esta tiene como objetivo agrupar a todos los hinchas croatas del mundo.
Gracias a estos logros el Villarreal fue nombrado mejor equipo del mundo en el mes de diciembre de 2004 por la IFFHS. En el plano nacional su mejor resultado ha sido el subcampeonato de liga en la temporada 2007-08. A nivel internacional ha ganado 3 títulos, la Copa Intertoto de la UEFA en dos ocasiones (2003 y 2004), y la Liga Europa de la UEFA en 2021, tras vencer en la final al Manchester United en penaltis. Sin embargo, en verano de 2004 el Villarreal vuelve a ganar la Copa Intertoto, clasificándose por segundo año para la Copa de la UEFA. En el verano de 2006, el club disputa su cuarta final de la Copa Intertoto, cayendo contra el NK Maribor esloveno por un global de 2-3, lo cual le excluyó para jugar competiciones europeas en la temporada 2006-07. En esa misma temporada, las lesiones de gravedad de algunos jugadores y la marcha a mitad de temporada de Juan Román Riquelme desembocaron en una discreta primera vuelta del equipo, pero -entre otros factores- la recuperación de Pirès y los 19 goles de Forlán (quinto máximo goleador de Liga) permitieron cumplir con el objetivo de disputar competición europea sin pasar por la Intertoto.
Sin embargo, la segunda vuelta de campeonato fue decepcionante para el club, pues tras ganar en el derbi valenciano al Valencia C. F. (1-0), el equipo no ganó ningún partido en 15 jornadas, lo que complicó sus opciones de seguir en Primera; en la penúltima jornada logró ganar ante el Racing de Santander (3-0) y en el último encuentro empató 2-2 con el C. F. Extremadura, ocupando finalmente el puesto 18.º de la temporada 1998-99. Destacaron en este equipo el rumano Gica Craioveanu y el portero Andrés Palop. Sin embargo, en la competición doméstica, el club acaba séptimo del campeonato, por lo que solo consigue clasificarse para la Copa Intertoto. Bajo el mando de Pellegrini y tras una gran segunda vuelta de campeonato, el Submarino Amarillo logra el tercer puesto de la liga en la temporada 2004-05, solo por detrás del F. C. Barcelona y del Real Madrid, y con Diego Forlán como Pichichi de la temporada y Juan Román Riquelme como el mejor jugador del equipo. El sueño de la final fue frustrado por el Arsenal F. C. que eliminó al «submarino» en semifinales tras la victoria del Arsenal en la ida, (1-0 en Highbury) y empatar sin goles la vuelta en El Madrigal (encuentro que pasó a la historia por el agónico penalti que Juan Román Riquelme falló en el descuento del partido).
Por otro lado, en la Copa del Rey salió derrotado en los cuartos de final por un 0-3 ante el Atlético de Madrid. Otro hecho importante en la Liga 2006-07 fue que el Villarreal logró, tras 8 temporadas, derrotar al único grande de España que se le resistía: en la jornada 20, venció en El Madrigal por 1-0 al Real Madrid con el gol de Marcos García, tras asistencia del jugador chileno Matías Fernández. El club debió jugar la promoción de descenso ante el Sevilla F. C., perdiendo por 0-2 en El Madrigal y 1-0 en Sevilla, despidiéndose así de la Primera División. Es el equipo de una localidad con menos habitantes en lograr un título europeo desbancando de este récord al RKV Malinas de Bélgica en 1987-88. En la máxima categoría continental alcanzó las semifinales de la Liga de Campeones de la UEFA en dos ocasiones (2005-06 y 2021-22), proclamándose en la primera como el mejor equipo debutante de la competición.
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